Tsundere Akuyaku Reijou Liselotte to Jikkyou no Endou-kun to Kaisetsu no Kobayashi-san Mengambil dua alam berbeda, cerita berpusat terhadap Liselotte, seorang wanita yang merupakan antagonis di dalam cerita. Walau memiliki sifat jahat, nyatanya ia menyembunyikan perasannya terhadap Pangeran Siegward.
Suatu saat, seorang penyihir merasuki Liselotte dan membuatnya mati. Inilah akhir cerita dari sebuah game MagiKoi.
Di tempat lain, Aoto Endou dan Shihono Kobayashi yang merupakan anggota dari klub penyiaran memutuskan untuk memainkan permainan MagiKoi. Di alam semesta lain, Pangeran Siegward mendengar suara dari keduanya. Suara-suara ini diartikan sebagai sebuah petunjuk untuk Siegward bahwa Liselotte merupakan gadis yang menggemaskan dan imut.